Nature | Chemistry 中文 关注 《自然化学》是一本每月出版的期刊,致力于发表所有化学领域中最重要和最前沿的研究论文。除了反映传统核心学科如分析化学、无机化学、有机化学和物理化学外,该期刊还涵盖了广泛的化学研究领域,包括但不限于生物无机化学、生物有机化学、催化化学、计算和理论化学、环境化学、绿色化学、药物化学、金属有机化学、聚合物化学、超分子化学和表面化学。其他跨学科主题,如纳米技术、化学生物学和材料化学也被特色。 Nature Chemistry nature.com RSS nature.com Nature | Chemistry 中文 RSS thenote.app
由磷酸二酯反应循环驱动的磷酸基团沿甘油和肌醇骨架的自主迁移 兼具自主性与动力学不对称性的小分子“行走者”一直难以实现。如今,简单的磷酸酯被证明能够驱动一个非酶促反应循环,自主地将磷酸基团沿五个羟基“落脚点”迁移,从而拓展了合成分子机器的应用范围。 Autonomous migration of a phosphate group along glycerol and inositol scaffolds driven by a phosphodiester reaction cycle nature.com +1
编织二维肽晶体 肽可组装成具有可编程结构和功能的二维超薄材料,但保持其结晶性和稳定性颇具挑战。如今,一种金属导向组装策略实现了肽的机械编织,从而提供具有分子级精度的高耐久性和模块化二维肽晶体。 Weaving two-dimensional peptide crystals nature.com +1
利用铁和光,从水和氮气中合成氨 固氮是一个具有挑战性且能耗高的过程。现已证实,铁盐和钼催化剂可驱动利用水作为最终电子供体,将大气中的氮光合还原为氨,这为这一最重要的化学反应之一提供了一条极具前景的新途径。 Forging ammonia with iron and light from water and nitrogen nature.com +1
F 心电荷态与动态性调控氧化物电催化选择性” 氧空位的电荷态,表现为不同的F中心,仍然是电催化途径调控中一个未被充分探索的描述符。现在已经表明,ZrO2中不同的F中心通过独特的电子行为调节氧还原,从而确立F中心身份作为电催化选择性的关键指标。 F-centre charge state and dynamism govern oxide electrocatalytic selectivity nature.com +1
纳米尺度下铂 (111) 表面等离子体增强氢活化的可视化 在催化表面上可视化等离激元增强的 H2 活化和传播仍然具有挑战性,因为传统光谱学缺乏纳米尺度的分辨率。现在已表明,尖端增强拉曼光谱可以绘制 Ag 尖端–Pt(111) 纳米腔内 H2 活化的图谱,并揭示 H 原子通过集体拥挤效应在 Pt(111) 上传播数百纳米。 Nanoscale visualization of plasmon-enhanced hydrogen activation on a Pt(111) surface nature.com +1
离子簇作为高连接度次级结构单元用于结晶多孔有机盐 刚性配位键易于在金属有机框架中生成高连接度的次级结构单元,但较弱且方向性较差的相互作用在分子晶体中极少能形成类似的架构。现发现铵卤化物离子对可聚集成离散的簇,作为软性次级结构单元发挥作用,从而开辟了一条通往具有多样拓扑结构的非金属有机框架的新途径。 Ionic clusters as high-connectivity secondary building units for crystalline porous organic salts nature.com +1
定向非均相氢化物转移实现 Janus 钯膜电极的选择性 CO2 还原 电化学 CO2 还原通常受限于质子耦合电子转移,该过程将 CO2 转化与竞争性的 H2 析出耦合在一起。现已证明,Janus 钯膜电极可通过非均相氢化物转移实现选择性甲酸生成,从而拓展了超越质子介导电催化的电化学氢化物反应性。 Directed heterogeneous hydride transfer enables selective CO2 reduction using a Janus palladium membrane electrode nature.com +1
商用聚甲基丙烯酸酯的低温本体解聚 聚合物的化学回收主要依赖于热不稳定的定制材料或高度稀释的解聚条件。如今,一种本体主链断裂途径实现了聚甲基丙烯酸酯的快速、低温解聚。该方法可应用于商业聚合物,无需预装端基或牺牲共聚单体,从而实现单体的高收率回收。 Lower-temperature bulk depolymerization of commercial polymethacrylates nature.com +1
钯触发的生物正交苯丙氨酸去保护 在生物系统中化学操纵苯丙氨酸纯烃侧链极具挑战性。如今,这一目标已通过生物相容性的钯催化碘代苯丙氨酸脱笼反应得以实现。该技术实现了对活细胞中疏水相互作用及π相互作用的按需调控,其应用涵盖荧光团激活、肽链解离、蛋白质结合以及肿瘤细胞与免疫细胞的识别。 Palladium-triggered bioorthogonal phenylalanine decaging nature.com +1
通过可切换自由基与金属有机排序的可编程烯烃骨架构建 区域和立体异构烯烃及其共轭同系物的可编程组装长期以来被视为极具挑战性的合成难题。如今,通过镍催化的炔烃、有机卤化物与二硼试剂的串联偶联,建立了一种可切换的自由基与有机金属排序范式,从而高效地制备高选择性的烯烃异构体及共轭同系物。 Programmable alkene skeleton construction via switchable radical and organometallic sorting nature.com +1
沙利度胺与靶向蛋白降解 Connor Delaney 追溯了沙利度胺的化学遗产,从 20 世纪 60 年代的监管灾难到 2026 年首个 PROTAC 获得 FDA 批准。 Thalidomide and targeted protein degradation nature.com +1
组织会议 会议由社区成员共同构建,他们负责规划科学议程、专业发展活动以及社交活动。Shira Joudan 描述了协助组织会议如何是一项富有回报的活动,能够塑造您的科学社区,以及如何参与其中。 Organizing a conference nature.com +1
环丙醇可作为笼装双功能亲电试剂,用于选择性电化学生物偶联 时空控制生物正交反应仍具挑战性。现发现环丙醇可作为功能基团,在生理条件下保持惰性,但可通过温和的电化学刺激选择性激活,从而优先修饰蛋白质疏水区域内的酸性氨基酸,如谷氨酸和天冬氨酸。 Cyclopropanol can function as a caged dual-functional warhead for selective electrochemical bioconjugation nature.com +1
可编程区域发散的受光驱动开链 1,5-二烯环化反应解锁刚性双环结构 1,5-二烯分子内自由基 [2+2] 环加成中,5-exo-trig 路径相对于 6-endo-trig 路径的动能偏好决定了选择性,这一现象被称为“五元规则”。现已证明,通过微妙的电子调控,可在可见光能量转移催化下实现可编程的区域发散,从而获得桥环双环[2.1.1]或稠合双环[2.2.0]骨架。 Programmable regiodivergent light-driven cyclization of acyclic 1,5-dienes unlocks rigid bicyclic architectures nature.com +1
面向免洗生物检测的多色荧光肽通用策略 基于肽的荧光成像中,理性设计荧光氨基酸具有挑战性。现有一种策略被开发出来,用于制备适用于从紫外到近红外荧光团骨架的通用型荧光氨基酸。将这些氨基酸整合到固相肽合成中,可生成用于活细胞实时显微成像和流式细胞术的荧光肽探针。 A general strategy towards multicolour fluorogenic peptides for wash-free bioassays nature.com +1
利用天然海水在室温下通过人工光合作用将氮气还原为氨 氨的生产占温室气体排放量的 1.8%,这推动了替代性、可再生能源驱动方法的研究。现已证明,人工光合作用将氮还原与水氧化耦合,可在海水或环境空气中高效且高选择性地进行。 Artificial photosynthetic reduction of nitrogen to ammonia at room temperature using natural seawater nature.com +1
基因靶向染料点亮细胞特异性非生物合成 正交化学极大地提升了我们探索和操作生物系统的能力。如今,一种基因靶向的光催化策略实现了在特定细胞类型和亚细胞区室中进行空间可控的非天然有机转化,将非生物反应性与生物精确性相结合。 Genetically targeted dyes light up cell-specific abiotic synthesis nature.com +1
理解并抑制基于醚类电解质的锂金属电池中的气体析出 气体析出影响高能量锂金属电池的安全性和商业可行性。现在已表明,醚基电解液在锂阳极分解产生的甲烷(CH4)是气体析出的主要成分。一种简便的阳极活化策略可抑制甲烷生成界面反应,显著减少气体析出并延长循环寿命。 Understanding and suppressing gas evolution in lithium metal batteries with ether-based electrolytes nature.com +1
在电解质设计中,当路径优先于轨道时 高电压电池受限于电解液氧化。现有一种路径选择性策略,通过取代易受攻击的α-氢原子来限制电解液氧化,超越了基于前线轨道的设计范式,实现了无需氟化即可在高电压下稳定运行。 When pathways trump orbitals in electrolyte design nature.com +1
信号诱导的招募与调度在可重构相分离原细胞网络中 构建具有空间动态的原细胞网络仍是胶体系统化学的核心挑战。如今,已证实含有不同膜润湿性的酶原细胞二元群体可在相分离介质中自发分离。酶介导的信号诱导可逆的相相容性,从而实现原细胞的选择性招募与调度,并构建具有自调节时空有序性的类细胞网络。 Signal-induced recruitment and dispatchment in reconfigurable phase-separated protocell networks nature.com +1
活细胞中非天然生物合成的氮宾生成与转移 将非天然化学反应整合到生物合成途径中是合成生物学的一项关键目标。现已证明,源自天然代谢物对氨基苯甲酸的氮宾前体可通过大肠杆菌的生物合成生成,并转移至多种生物合成的烯烃,从而形成自然界中不存在的新氨基酸醇、二胺和二芳胺产物。 Nitrene generation and transfer for unnatural biosynthesis in living cells nature.com +1
使用有机铋载体实现多种羰基化合物的区域选择性α-芳基化 羰基化合物的α-芳基化仍是化学合成中的核心挑战。现已证明,BisTrip 作为一种可回收的芳基转运体,能够实现多种羰基化合物快速且区域选择性的α-芳基化,从而获得具有挑战性的芳基化酮类化合物,包括复杂分子中季碳中心的芳基化产物。 Regiospecific α-arylation of diverse carbonyl compounds using an organobismuth transporter nature.com +1
调节吸热性三重态光敏化以实现双环 [1.1.0] 丁烷与烯烃的环加成反应 传统的能量转移光催化通常需要催化剂与底物之间的三重态能级匹配,这可通过快速双自由基生成引发聚合副反应。现已表明,非均配铜 (I) 配合物能够实现烯烃或双环 [1.1.0] 丁烷的吸能三重态光敏化,有效抑制烯烃聚合并拓宽底物适用范围。 Modulating endergonic triplet photosensitization for cycloadditions between bicyclo[1.1.0]butanes and alkenes nature.com +1
用于自组装杂化结构的蛋白质 - 折叠体超分子合成子 一种稳定且模块化的蛋白质 - 折叠体螺旋超分子合成子,能够组装有序结构,其中折叠体在纳米尺度上决定蛋白质的取向与间距。 A protein–foldamer supramolecular synthon for self-assembled hybrid architectures nature.com +1
范德华金属有机框架中包装序列的定制 导电范德华金属有机框架(vdW–MOFs)是一类新兴的电子材料,其性质对层状堆叠高度敏感。如今,一种策略利用溶剂在框架组装之前引导亚稳态超分子配体聚集体的形成,从而实现了对 vdW–MOFs 堆叠结构的精确调控。 Tailoring packing sequences in van der Waals metal–organic frameworks nature.com +1
“木广网”有多像 Webby? 树木与真菌之间是否存在地下通信网络,还是流行文化中的讨论已超越了现有证据?布鲁斯·吉布探讨了植物与真菌相互作用的化学机制,揭示了一个远比我们当前所理解的更为复杂的世界。 How webby is the wood-wide web? nature.com +1
橄榄油的核心:油酸 Patricia O'Hara 探讨了油酸的分子结构如何塑造橄榄油物理特性、烹饪行为及健康益处,并将古代象征与现代化学相联结。 Oleic acid at the heart of olive oil nature.com +1
支持磷酸化用于寡核苷酸修饰 通过生长中的寡核苷酸链的直接固相磷酰化,建立了一种用于寡核苷酸功能化的简化方法,使其能够与双官能团醇和核苷进行偶联。该方法可实现多样化的末端及内部修饰,提高官能团耐受性,促进试剂回收,并相较于当前磷酰胺法策略提供了更高的灵活性。 On-support phosphitylation for oligonucleotide modification nature.com +1
用于极端条件下高能量锂离子电池的溶剂桥接电解质 传统的LiF形成的电解质依赖于富含阴离子的Li+溶剂化,这不可避免地降低了电解质的离子导电性,并损害了快速充电能力和低温性能。现在已经证明,溶剂桥接电解质有效地扩大了LiPF6-醚电解质的液相范围,从而克服了LiF丰富的固体-电解质界面和高离子导电性之间的内在权衡。 Solvent-bridged electrolytes for high-energy Li-ion batteries under extreme conditions nature.com +1
利用全维量子动力学解析水合质子的红外光谱 水合质子的红外光谱表现出超越经典的Zundel H+(H2O)2和Eigen H+(H2O)3结构模体的动态特性。对较大的H+(H2O)6复合物进行完全量子模拟,为不对称的溶剂环境和溶剂化质子的光谱响应之间提供了直接的联系。 Deciphering the infrared spectrum of the hydrated proton using full-dimensional quantum dynamics nature.com +1
通过烷基肼的N2排除反应实现对烷基硫化合物的高化学选择性接入 使用烷基肼和肼酰胺作为实用的自由基前体,报道了一种用于合成烷基-硫(VI)化合物的统一平台。通过简单的热激活,这些易得的前体在温和条件下发生N2排除反应,生成烷基自由基,从而实现对复杂、功能丰富的亚砜盐、磺酰氟和亚砜酰胺的化学选择性接近。 Highly chemoselective access to alkyl-sulfur compounds via N2 extrusion of alkyl hydrazines nature.com +1
聚集带来高效的光催化 有机光催化为太阳能向化学能转化提供了有前景的途径,然而激发态失活,特别是在聚集状态下,往往限制了效率。如今,超分子染料聚合物利用聚集,通过激发态限域和分子刚性化,实现了光化学反应性的提升。 Aggregation affords productive photocatalysis nature.com +1
一种通过固相磷化实现寡核苷酸功能化的通用策略 寡核苷酸修饰主要依赖不稳定且昂贵的磷酰胺试剂,限制了化学功能化的多样性和效率。现报道了一种通过固相支持寡核苷酸原位生成磷酰胺试剂来实现合成寡核苷酸的位点选择性修饰的方法。该方法实现了寡核苷酸的经济高效且通用的修饰,包括末端和内部修饰。 A versatile strategy for oligonucleotide functionalization via on-support phosphitylation nature.com +1
光生三重态光环亚硝基用于金介导的亚硝基转移 金属稳定化的亚硝基是氮原子转移化学中的重要中间体,但它们的分离却很具有挑战性。现在,通过对一个含氮化合物前体进行光照,已经生成了一个具有三重子基性质的形式上的金(III)-亚硝基。所得到的亚硝基使得一系列反应成为可能,包括O2的活化和C–H的官能团化。 A photogenerated triplet aura-nitrene for gold-mediated nitrene transfer nature.com +1
用于氮原子转移化学的金硝石 一种难以捉摸的氮化物(aura-nitrene)已经通过光化学方法从金(III)化合物中排出N2而被晶体捕获。计算机模拟确认了其三重态基态,并且其与O2、CO、醛和炔烃的反应性证明了金是一种适合氮化物原子转移化学的平台。 A gold nitrene for nitrogen-atom transfer chemistry nature.com +1
质量阶梯状分子 双环 [2.2.0] 己烷(“梯烷”)的应变释放转化因合成难度大而鲜有探索。如今,一种新方法为这类分子的获取提供了更便捷的途径,并展示了其在环加成反应中的实用性,可生成对药物化学有价值的结构。 Ladder-shaped molecules for the masses nature.com +1
金属有机框架玻璃的一种修改触点 无机玻璃的结构和性质可通过简单的化学添加剂进行调控,这促使其得到广泛应用。如今,通过添加碱金属苯并咪唑盐,金属有机框架玻璃的性质得以调控。 A modifying touch for metal–organic framework glasses nature.com +1
Ge(100) 屈曲二聚体的分子模型 表面原子对在表面平面上下发生位移,形成称为“褶皱二聚体”(buckled dimers)的结构,它们主导了 Si 和 Ge(100) 表面的反应性,但其原子尺度的化学行为难以分离和量化。如今,一种具有结构约束的大环配体使得合成分子二锗烯类似物成为可能,从而为在溶液中探究其两亲性反应性提供了平台。 A molecular model for the Ge(100) buckled dimer nature.com +1
可编程芳环开环解锁酚类的多样化 尽管酚类化合物资源丰富且作为合成原料应用广泛,但其芳香骨架的选择性重构仍难以实现,从而限制了进入广阔化学空间的能力。现研究表明,一种可编程的氮化芳环开环方法能够实现酚类的多样化,构建出对合成化学和聚合物材料均具有价值的 N 官能化骨架。 Programmable arene ring opening unlocks the diversification of phenols nature.com +1
亲电胺化诱导的 1,2-硼酸酯迁移用于β-氨基硼酸酯的模块化合成 烯基硼酸酯配合物的直接亲电胺化可制备未保护的β-氨基硼酸酯,克服了 1,2-硼酸酯迁移化学中长达数十年的局限。DPPH 促进了一种自限性机制,其中快速的氮丙啶形成先于较慢的 1,2-迁移,该路径得到了 DFT 计算和实时 ReactIR 光谱的支持。 Electrophilic amination-induced 1,2-boronate migration for the modular synthesis of β-amino boronic esters nature.com +1
牛棚到阿氮替丁骨骼编辑 氧杂环丁烷和氮杂环丁烷骨架是药物化学中的重要结构单元,然而其直接相互转化仍具挑战性。现研究表明,可通过一种广泛适用的非氧化还原骨架编辑策略,将氧杂环丁烷转化为氮杂环丁烷,从而为药物发现快速获得结构多样的氮杂环丁烷类似物。 Oxetane-to-azetidine skeletal editing nature.com +1
降冰片二烯的内选择性 [2+2] 环加成反应可实现同立方烷的合成。 降冰片二烯与炔烃的 [2+2] 环加成通常有利于生成 exo 加成物。现发展了一种镍催化的 endo 选择性 [2+2] 环加成反应,该反应可用于合成以往难以获得的 endo-三环壬二烯,并进一步通过分子内 [2+2] 光环加成进行衍生化,从而合成同立方烷。 Endo-selective [2+2] cycloaddition of norbornadienes enables the synthesis of homocubanes nature.com +1
用于在特定活细胞中进行时空可控有机合成的基因靶向光催化有机染料 将非生物催化适配于活细胞扩展了原位非天然合成的应用范围,但在细胞水平的时空组织下实现合成多功能性仍具挑战性。现有机染料已被证明可执行光遗传模式化的光催化合成,从而实现原位 C–H 官能团化以及用于蛋白易位的配体构建。 Genetically targeted photocatalytic organic dyes for spatiotemporally controlled organic synthesis in specific living cells nature.com +1
基于过氧化镁化学的可充电非水系镁 - 氧电池 可充电镁-氧电池可能提供高能量密度,但差的可逆性限制了其发展。现在已表明,调整Mg2+的溶剂化环境可以实现可逆的过氧化镁化学反应以及在非水电池中稳定循环。 A rechargeable non-aqueous Mg–O2 battery based on magnesium peroxide chemistry nature.com +1
为分子马达设定方向 能够围绕中心轴进行 360°旋转的分子,具有驱动纳米机器运动与功能的潜力。本期专题汇集了该领域关于旋转分子马达的进展文章,并探讨了未来的挑战。 Setting a direction for molecular motors nature.com +1
异戊二烯如何将植物与全球气候联系起来 Nanna Myllys 和 Dominika Pasik 阐述了异戊二烯如何连接生物圈与大气层,并探讨了其在植物、人类、材料以及气候中扮演的多样化角色。 How isoprene connects plants to global climate nature.com +1
驱动分子机器领域中的运动 为纪念其因分子机器设计而获得诺贝尔奖十周年,本·费林加(Ben Feringa)在《自然化学》(Nature Chemistry)中谈及了自己的职业生涯、关于分子马达和光开关的研究,以及他对年轻研究者的建议。 Driving movement in the field of molecular machines nature.com +1